大谷 肇 (オオタニ ハジメ)

OHTANI Hajime

写真a

所属学科・専攻等

生命・応用化学教育類 生命・物質化学分野
生命・応用化学専攻 生命・物質化学分野

職名

教授

メールアドレス

メールアドレス

取得学位

  • 名古屋大学 -  工学博士

学外略歴

  • 1998年04月
    -
    2005年03月

      名古屋大学大学院工学研究科   助教授

  • 1995年04月
    -
    1998年03月

      名古屋大学理工科学総合研究センター   助教授

  • 1986年07月
    -
    1995年03月

      名古屋大学工学部   助手

所属学会・委員会

  • 2020年09月
    -
    継続中

    PyroAsia組織委員会

  • 2019年05月
    -
    継続中

    Pyro2020組織委員会

  • 2018年04月
    -
    2019年07月

    ISPAC2019組織委員会

  • 2017年04月
    -
    継続中

    愛知県防災安全局

  • 2016年05月
    -
    2018年09月

    Pyro2018組織委員会

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専門分野(科研費分類)

  • 高分子化学

  • 分析化学

取得資格

  • 危険物取扱者(甲種)

 

研究経歴

  • ポリマー材料の劣化・改質に関する研究

    国内共同研究  

    研究期間:  1986年01月  -  現在

  • 熱分解ガスクロマトグラフィーの基礎と応用

    国際共同研究  

    研究期間:  1980年04月  -  現在

  • 高分子の構造キャラクタリゼーション

    国際共同研究  

    研究期間:  1980年04月  -  現在

論文

  • Effects of hydrothermal carbonization on products from fast pyrolysis of cellulose

    Isa Güdücü, Koray Alper, Tolgahan Evcil, KubilayTekin, Hajime Ohtani, Selhan Karagöz

    Journal of the Energy Institute ( Elsevier )  99   299 - 306   2021年12月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    In the first step of this study, the hydrothermal carbonization (HTC) of cellulose was performed at 225 and 250 °C for 4, 8 and 12 h. The effect of temperature and residence time on hydrochar (HC) yields and characteristics was investigated, and the highest hydrochar yield had a heating value of 21.06 MJ/kg. In the second step, cellulose and hydrochar-derived cellulose was subjected to fast online pyrolysis at 500, 600 and 700 °C, using a pyrolysis-gas chromatography-mass spectrometry system. The HTC process significantly affected the pyrolysis products. The major decomposition product resulting from the fast pyrolysis of cellulose was levoglucosan, but at all tested temperatures, 2-methylfuran was the major product from hydrochars. Increasing the pyrolysis temperature caused a decrease in the relative yield of 2-methylfuran. Another prominent compound observed in pyrolyzates was 2,5-dimethylfuran. The relative yields of these two compounds decreased when the residence time of the HTC process was increased. The highest 2-methylfuran selectivity was 67.4%, while the highest 2,5-dimethylfuran selectivity among the furanic compounds was 24.0%. This study demonstrated that, by combining HTC and pyrolysis processes, fine chemicals can be produced from cellulose.

  • End group analysis of poly(methylmethacrylate)s using the most abundant peak in electrospray ionization-ion mobility spectrometry-tandem mass spectrometry and Fourier transform–based noise filtering

    Mizuki Omae, Yuka Ozeki, Shinya Kitagawa, Hajime Ohtani

    Rapid Communications in Mass Spectrometry ( Wiley )  35   e9176   2021年10月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Rationale
    We recently developed the characterization method for synthetic polymers weighing more than a few tens of kilodalton using electrospray ionization-ion mobility spectrometry-tandem mass spectrometry, in which the m/z value of the most abundant peak was used for characterization. However, the identification of the most abundant peak from the isotopic peaks was often difficult due to the background noise.

    Methods
    Here, we employed a noise reduction method using Fourier transform (FT) filtering. In the power spectrum obtained using FT of the mass spectrum of the multiple charged analytes, the significant signals in the low-frequency region and at frequency z are observed for the analytes of z charges. When the signals in both regions were used for inversed FT (i.e., the signals in other regions were zero padded), a noise-filtered mass spectrum was obtained.

    Results
    In the analysis of poly(methylmethacrylate)s weighing 13–17 kDa, mass spectra without noise filtering with relatively high-intensity noise (than signal) were complicated to identify the most abundant peak. On the contrary, the most abundant peak was clearly identified from the mass spectra after FT-based noise filtering, and end group composition was estimated successfully.

    Conclusions
    The proposed FT-based noise filtering for the mass spectrum is effective to characterize multiply charged synthetic polymers weighing more than a few tens of kilodalton using electrospray ionization-ion mobility spectrometry-tandem mass spectrometry.

  • Qualitative and quantitative analysis of mixtures of microplastics in the presence of calcium carbonate by pyrolysis-GC/MS

    Takahisa Ishimura, Itsuko Iwai, Kazuko Matsui, Marco Mattonai, Atsushi Watanabe, Wiliam Robberson, Anna-Marie Cook, Harry L.Allen, William Pipkin, Norio Teramae, Hajime Ohtani, Chuichi Watanabe

    Journal of Analytical and Applied Pyrolysis ( Elsevier )  157   105188   2021年08月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Environmental pollution by microplastics (MPs) has attracted much attention due to possible risks of MPs to human health, and fast and reliable analytical methods are required for identification and quantification of MPs in various matrices. Pyrolysis-gas chromatography/mass spectrometry (Py-GC/MS) has advantageous characteristics in that both identification and mass quantification can be easily done by chromatographic separation in combination with mass spectral analysis. Environmental MP samples usually contain several types of polymers and the pyrolysis of mixed polymer particles may cause a secondary reaction between pyrolyzates from different polymers. In this study, effect of the usage of calcium carbonate (CaCO3) as a catalyst on pyrolytic behavior of polymers was examined to obtain catalytic conversion of reactive pyrolyzates to stable compounds. CaCO3 was also utilized as a diluent for insoluble PE and PP powders to assure weighing easiness by forming a homogenous mixture. First, a reference material was prepared to make calibration curves by mixing twelve different types of standard polymers, selected to reflect common polymers in the global production. Identification and quantification of polymers in mixed polymer samples were validated by using model polymer mixtures, after storing Py-GC/MS data of twelve polymers with a given sample amount in a software named as F-Search MPs. Results exceeding the limit of quantitation combined with the high probability of a library match as confirmed by the software, provided assurance of the presence of the identified polymer in the model polymer mixtures. The quantitated values for the model polymer mixtures were compared with the compounded amount. The recovery varied depending on the polymer type, and especially short recovery (ca. 60–70 %) was recognized for PC in the sample from Solution A (SA) and excess recovery (ca. 175 %) for PET in the sample from Solution B (SB). Finally, the developed method was applied to the analysis of ground mixtures of isolated environmental MP particle samples and quick identification and quantification of each polymer in the MP samples were attained.

  • Evolved gas analysis-mass spectrometry in an oxidative atmosphere using a temperature-programmable furnace-type pyrolyzer

    Ai Shiono, Atsushi Watanabe, Chuichi Watanabe, Robert R. Freeman, William Pipkin, Norio Teramae, Hajime Ohtani

    Journal of Analytical and Applied Pyrolysis ( Elsevier )  156   105122   2021年06月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Evolved gas analysis-mass spectrometry (EGA-MS) has been used to characterize the effect of heating a material in an oxidative or non-oxidative environment. Measurements in an oxidative environment are usually done by using the mixture of air and helium (He) as the carrier gas; however, ionization efficiency of evolved gases in a mass detector (MSD) decreases in such an environment, resulting in a corresponding decrease in sensitivity. The drop in sensitivity can be reduced by diluting the air in the carrier gas with He after evolving gases from a sample and before the evolved gases flow to the MSD. This study reports on a simple modification of the gas inlet system so that experiments requiring oxidative conditions in an air atmosphere can be routinely performed without loss of the MSD sensitivity. The impact of using this modification on the data is demonstrated using polystyrene (PS) as a test sample. EGA curves were acquired in two flow configurations: (1) adding He to the carrier gas immediately after the furnace, which reduces the concentration of nitrogen and oxygen in the carrier gas; thus, minimizing the quenching of the ionization and the associated decrease in signal-to-noise ratio (S/N) and (2) the standard configuration which simply uses a mixture of He and air as the carrier gas. Data obtained using the modified method had a much high S/N than that obtained using a gas mixture (He and air or He and oxygen) as a carrier gas. The RSD (n = 5) values for the peak area and the peak temperature of the EGA curve of PS were 1.6 and 0.60 % respectively, and these values were comparable with those obtained using a He carrier gas. The modified gas inlet system was also applied to the analysis of isotactic polypropylene.

  • Preparation and test of a reference mixture of eleven polymers with deactivated inorganic diluent for microplastics analysis by pyrolysis-GC–MS

    Mai Matsueda, Marco Mattonai, Itsuko Iwai, Atsushi Watanabe, Norio Teramae, William Robberson, Hajime Ohtani, Young-Min Kim, Chuichi Watanabe

    Journal of Analytical and Applied Pyrolysis ( Elsevier )  154   104993   2021年03月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Analytical pyrolysis coupled to gas chromatography and mass spectrometry (Py-GC–MS) can provide both qualitative and quantitative data on polymer mixtures, but no standardized protocols are available yet for the application of this technique in the field of environmental microplastics analysis. In this paper, we describe the preparation of a mixture of eleven common polymers, that could be used as reference sample for microplastics analysis in environmental samples by Py-GC–MS. The mixture is obtained combining two solutions with a total of nine polymers, and a solid mixture of two polymers with an inorganic diluent. First, a set of characteristic pyrolysis products and m/z signals is proposed as markers to perform semi-quantitative calculations. Then, changes in the pyrolytic yields of characteristic products due to secondary reactions in the pyrolytic environment are systematically evaluated. The characteristic pyrolysis product of polyurethane (PU), 4,4’-diphenylmethane diisocyanate (MDI), was found to be highly susceptible to hydrolysis by the inorganic diluent, except when deactivated silica was used. Finally, the performance of the reference mixture using the silica diluent is evaluated in terms of reproducibility and linearity of response. Relative standard deviations lower than 10% and good linearity of the integrated areas (r2 > 0.96) were obtained for all polymers except PU and polyethylene terephthalate. The results show that the proposed mixture could be used in Py-GC–MS analyses of microplastics as a reliable reference material for at least nine of the eleven investigated polymers.

  • Effect of Organic Modifier on the Retention of Low-Molecular-Weight Organic Compounds in Low-Temperature HPLC Using a Liquid CO2 Mobile Phase and an Octadecyl Stationary Phase

    Kohei Matsuo, Mina Otsubo, Tomohiro Motono, Shinya Kitagawa, Yoshinori Iiguni, Hajime Ohtani

    Chromatography ( クロマトグラフィー科学会 )  42 ( 1 ) 61 - 66   2021年02月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    The retention behaviors of various low-molecular-weight compounds in low-temperature HPLC with an ODS (octadecyl silica) column and liquid CO2 mobile phase containing methanol or acetonitrile as modifiers were investigated. The addition of methanol/acetonitrile reduced the retention of xanthone, which was dominated by the liquid CO2 content, independent of the modifier. Additionally, the retention of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) was reduced by the addition of methanol/acetonitrile. Because acetonitrile resulted in a rapid reduction in the retention compared with methanol, it was suggested that the CH- interactions have an important role in the retention of PAHs in the C18 stationary phase. Notably, the retention of alkylbenzenes were only slightly affected by the addition of methanol/acetonitrile. Acetonitrile slightly increased the retention of alkylbenzenes with longer alkyl chains than those with shorter alkyl chains. It is suggested that the interaction of the phenyl moiety in alkylbenzenes with C18 chains was reduced by the increase in the acetonitrile content, and enhanced in the case of the alkyl chain moieties. The retentions of alkyl benzenes were approximately compensated, when the alkyl chain length was relatively short.

  • Ultralow-Temperature HPLC using Low-Molecular-Weight Hydrocarbons as Mobile Phases

    Tomohiro Motono, Takayuki Kanayama, Shinya Kitagawa, Yoshinori Iiguni, Hajime Ohtani

    Chromatography ( クロマトグラフィー科学会 )  41 ( 3 ) 109 - 114   2020年10月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    In ultralow-temperature HPLC, analyte retention is often enhanced, inhibiting elution. To solve this problem, we have investigated the use of low-molecular-weight hydrocarbons, methane and ethane, as the mobile phase in a monolithic ODS column. Analyte retention was successfully reduced by the use of these mobile phases, and elution of mono- and di-chloromethane and n-octane, which were not eluted in our previous work using a liquid nitrogen based mobile phase, was achieved. The analysis of octane structural isomers revealed that, in cryogenic HPLC, the retention of branched octanes was significantly reduced compared to the retention of n-octane, i.e., the retention factor of iso-octane (2,2,4-trimethylpentane) was almost negligible. The retention factors of branched octanes were distributed between those of n-pentane and n-heptane in HPLC at -176°C, whereas, in gas chromatography at 50°C, these values were between those of n-heptane and n-octane.

  • Characterizing chain‐end structures formed during initiation reactions of radical polymerization for MMA‐St‐BA terpolymer using pyrolysis‐gas chromatography/atmospheric pressure chemical ionization high‐resolution time‐of‐flight mass spectrometry

    Kenji Kenji Harata, Shinya Kitagawa, Yoshinori Iiguni, Hajime Ohtani, Tatsuya Ezaki

    Rapid Communication in Mass Spectrometry ( Wiley )  34 ( S2 ) e8691   2020年08月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Rationale
    Analyzing polymer end groups using pyrolysis (Py) gas chromatography/mass spectrometry (GC/MS) in multi‐component polymer samples is not an easy task because of the insufficient sensitivity, selectivity, and mass resolution of conventional Py‐GC/MS systems.

    Methods
    A new Py‐GC/MS system using an atmospheric pressure chemical ionization (APCI) source combined with high‐resolution time‐of‐flight mass spectrometry (TOFMS) was used for end‐group analysis of a methyl methacrylate (MMA)‐styrene (St)‐butyl acrylate (BA) terpolymer (P (MMA‐St‐BA)), which was radically polymerized using 2,2′‐azobis(2‐methylbutyronitrile) (AMBN) as an initiator.

    Results
    Five possible pyrolyzates, comprising an AMBN fragment and a monomer unit, formed during the initiation reactions from one of the three types of end groups, were selectively detected and exclusively identified in their respective extracted ion chromatograms for molecule‐related ions, such as M+ and [M + H]+, with a narrow mass window of ±2 milli m/z units.

    Conclusions
    It was demonstrated that Py‐APCI‐TOFMS is a powerful technique to characterize in detail the complex end groups in multi‐component polymer samples, because of the soft ionization nature of APCI and the high mass resolution of TOFMS.

  • Online fast pyrolysis of cellulose over titanium dioxide using tandem micro-reactor-GC-MS

    Hiroto Ida, Hajime Ohtani, Selhan Karagöz

    Sustainable Chemistry and Pharmacy ( Elsevier )  16   100268   2020年06月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    In this work, the catalytic effect of titanium dioxide (TiO2) on the online fast pyrolysis of cellulose was investigated using a tandem micro reactor coupled to a gas chromatograph-mass spectrometer (GC-MS) system. This system was used in the following two different modes: in-situ and ex-situ. The results obtained with TiO2 were compared with those of zeolite (HZSM-5) under identical pyrolysis conditions. Levoglucosan was the major product in the non-catalytic pyrolysis of cellulose. As for the catalytic pyrolysis of cellulose at 500 °C with TiO2 (in-situ), the peak of levoglucosan disappeared whereas aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene and naphthalene were newly detected. In this case, oxygenated compounds such as furfural, furan, methylfuran were still observed for TiO2 whereas oxygenated compounds (i.e, furan, benzofuran, methylbenzofuran, acetone and 2-butanone) with low yields were observed for in-situ catalytic pyrolysis with HZSM-5. For ex-situ catalytic pyrolysis of cellulose at 500 °C using TiO2, oxygen-containing compounds were hardly formed, while various aromatic hydrocarbons were detected. When the ex-situ pyrolysis of cellulose with HZSM-5 was carried out, the yields of the aromatic hydrocarbons were comparable to those with TiO2.

  • Identification of polymer species in a complex mixture by pyrolysis-gas chromatography-atmospheric pressure chemical ionization-high resolution time-of-flight mass spectrometry as a basis for environmental microplastic analysis

    Kenji Harata, Shinya Kitagawa, Yoshinori Iiguni, Hajime Ohtani

    Journal of Analytical and Applied Pyrolysis ( Elsevier )  148   104828   2020年06月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Pyrolysis-gas chromatography coupled with atmospheric pressure chemical ionization-high resolution time-of-flight mass spectrometry (Py-GC-APCI-TOFMS) was applied for the reliable identification of polymer species in a complex mixture to establish this system as a platform for environmental microplastic analysis. The method was evaluated on a model sample of mixed microplastics comprised of five major polymers: polyethylene (PE), polypropylene (PP), poly(vinyl chloride) (PVC), polystyrene (PSt), and poly(ethylene terephthalate) (PET). The representative ions in the mass spectra of the pyrolyzates were identified by Py-GC-APCI-TOFMS measurements of the individual polymer species. The unique APCI ionization/fragmentation process and the high mass resolution of TOFMS were exploited to confirm the presence of the respective polymer species in the extracted ion chromatograms (EICs) of the mixed sample for the selected key ions. PE and PP were successfully and uniquely identified in the mixed sample by focusing on specific fragment ions of the pyrolyzates formed during APCI (m/z 114.093 ± 0.020 and m/z 156.139 ± 0.020, respectively). The resultant EICs allowed for the specific analysis of these species, even in the presence of interfering species produced from the other polymers. Similar processes were applied to the detection of PVC, PSt, and PET in the mixed sample. These results demonstrated that Py-GC-APCI-TOFMS is a promising tool to characterize a complex mixture of environmental microplastics.

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著書

  • 改訂6版 分析化学データブック

    大谷 肇 (担当: 分担執筆 )

    丸善出版  2021年10月 ISBN: 978-4-621-30652-9

  • 重合開始剤,硬化剤,架橋剤の選び方,使い方とその事例

    大谷 肇 (担当: 分担執筆 )

    技術情報協会  2021年05月 ISBN: 978-4-86104-840-1

  • Analytical Pyrolysis Handbook Third Edition

    Hajime Ohtani, Shin Tsuge (担当: 分担執筆 )

    CRC Press  2021年03月 ISBN: 978-0-367-19232-7

  • 基礎高分子科学第2版

    大谷 肇 (担当: 分担執筆 )

    東京化学同人  2020年01月 ISBN: 9784807909629

  • エポキシ樹脂の硬化メカニズム解析と機能設計

    大谷 肇 (担当: 分担執筆 )

    シーエムシー出版  2019年04月 ISBN: 978-4-7813-1413-6

  • エポキシ樹脂の高機能化と上手な使い方

    大谷 肇 (担当: 分担執筆 )

    R&D支援センター  2018年11月 ISBN: 978-4-905507-29-1

  • UV硬化樹脂の配合設計、特性評価と新しい応用

    猿渡 欣幸,大谷 肇 他 (担当: 分担執筆 )

    技術情報協会  2017年11月 ISBN: 978-4-86104-683-4

  • 機能性モノマーの選び方・使い方 事例集

    村田 直志,大谷 肇 他 (担当: 分担執筆 )

    技術情報協会  2017年07月 ISBN: 978-4-86104-664-3

  • クリスチャンExcelで解く分析化学

    角田 欣一・戸田 敬監訳,壹岐 伸彦,今任 稔彦,大谷 肇 他 (担当: 共訳 )

    丸善出版  2017年03月

  • 原書7版 クリスチャン分析化学I. 基礎編

    今任 稔彦・角田 欣一監訳,壹岐 伸彦,伊藤 彰英,梅村 知也,大谷 肇 他 (担当: 共訳 )

    丸善出版  2016年12月 ISBN: 978-4-621-30109-8

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総説・解説記事

  • 熱分解分析法による高分子の分析

    大谷 肇

    繊維学会誌 ( 繊維学会 )  68 ( 681 ) 13 - 18   2020年09月  [査読有り]  [依頼有り]

    総説・解説(学術雑誌)   単著

  • 多検体同時分析のための周波数分割多重化LC-MSの開発

    北川慎也, 岸 博香, 髙島広太郎, 大谷 肇

    Journal of Mass Spectrometry Society of Japan ( 日本質量分析学会 )  68 ( 1 ) 13 - 18   2020年02月  [査読有り]  [依頼有り]

    総説・解説(学術雑誌)   共著

  • 特異な分解反応を利用するアクリル系硬化樹脂の硬化反応および架橋ネットワーク構造の解析(Ⅱ報)超臨界メタノール分解-マトリックス支援レーザー脱離イオン化質量分析

    大谷 肇

    塗装工学 ( 日本塗装技術協会 )  53   2018年11月  [査読有り]  [依頼有り]

    総説・解説(学術雑誌)   単著

  • 特異な分解反応を利用するアクリル系硬化樹脂の硬化反応および架橋ネットワーク構造の解析(I報)反応熱分解ガスクロマトグラフィー

    大谷 肇

    塗装工学 ( 日本塗装技術協会 )  53 ( 10 ) 328 - 337   2018年10月  [査読有り]  [依頼有り]

    総説・解説(学術雑誌)   単著

  • 高分子材料の多試料同時促進劣化可能なUV照射装置

    松井 和子, 穂坂 明彦, 渡辺 壱, 寺前 紀夫, 大谷 肇

    マテリアルライフ学会誌 ( マテリアルライフ学会 )  28 ( 2 ) 36 - 40   2016年05月  [査読有り]  [依頼有り]

    総説・解説(学術雑誌)   共著

    A multi-sample micro UV irradiator, which can simultaneously irradiate 18 polymer samples for accelerated deterioration, was developed. The fundamental performance of the new irradiator was examined using high impact polystyrene sample, of which degree of degradation was evaluated by evolved gas analysis-MS focusing on the increase in the peak width observed in the thermogram. The observed results were compared with those obtained by the previous irradiator for single sample.

  • 特異な分解反応を利用するUV硬化物の解析と硬化メカニズムの考察

    大谷 肇

    ポリファイル ( 大成社 )  51 ( 3 ) 42 - 49   2014年03月

    総説・解説(商業誌)   単著

  • オンライン紫外線照射-熱分解GC/MS法による各種高分子材料の迅速劣化評価

    穂坂明彦, 渡辺忠一, 大谷 肇

    科学と工業 ( 大阪工研協会 )  88 ( 1 ) 19 - 27   2014年01月

    総説・解説(その他)   共著

  • Evaluation of Acidic Paper Deterioration in Library Materials by Pyrolysis-Gas Chromatography

    Hajime Ohtani

    Senri Ethnological Studies ( 国立民族学博物館 )  85   11 - 19   2013年12月

    総説・解説(その他)   単著

    Pyrolysis-gas chromatography (Py-GC) was used to evaluate deteriorated acidic paper in old books. A tiny piece (ca. 0.25 mg) of deteriorated paper from each book was subjected to Py-GC measurement at a 300 °C pyrolysis temperature. Levoglucosan and its dehydrated form levoglucosenone were typical degradation products, whereas primarily only levoglucosan was observed in control samples of undamaged new paper. The relative intensity of levoglucosenone was much higher in samples taken at the heavily deteriorated marginal edge than in those taken from the center of the same page of an old book. Accordingly, levoglucosenone observed in the pyrogram can be used as a marker to evaluate the degree of deterioration of acidic paper. The formation of levoglucosenone can be attributed to the slow deterioration process of paper, in which the dehydration reaction plays an important role, accompanied by the chain scission of cellulose. The Py-GC method for paper evaluation was also applied to clarify the effect of storage conditions on the deterioration of paper materials and to evaluate the long-term deterioration of the British Parliamentary Papers (1801–1986) collected at the Kyoto University Library.

  • マイクロチップ電磁泳動を用いた微粒子分離

    飯國良規,大谷 肇

    化学工業 ( 化学工業社 )  64 ( 3 ) 207 - 212   2013年03月

    総説・解説(商業誌)   共著

  • 熱分解GCおよびMALDI-MSによる樹脂中安定剤の直接分析

    大谷 肇

    塗装工学 ( 日本塗装技術協会 )  47 ( 10 ) 336 - 344   2012年10月

    総説・解説(国際会議プロシーディングズ)   単著

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研究発表

  • Identification of polymer species in mixed mcroplastic model sample by pyrolysis-gas chromatography-atmospheric pressure chemical ionization quadrupole time-of-flight mass spectrometry

    H. Ohtani, K. Harata, S. Kitagawa. Y. IIguni

    The 2020 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2020)  (オンライン)  2021年12月  -  2021年12月 

  • Analysis of microplastics ingested in individual planktons by pyrolysis-GC-MS

    Hajime Ohtani, Risa Nakano, Yuji Tanaka, Ridvan Kaan Guerses, Yasuyuki Ishida, Takashi Kimoto

    The 2020 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2020)  (オンライン)  2021年12月  -  2021年12月 

  • Analysis of synthetic polymers in electrospray ionization-ion mobility spectrometry-tandem mass spectrometry with collision induced charge stripping and Fourier transform filter

    Y. Ozeki, S. Kitagawa, H. Ohtani

    The 2020 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2020)  (オンライン)  2021年12月  -  2021年12月 

  • Frequency division multiplex HPLC-MS for simultaneous analyses of six samples

    S. Kitagawa, R. Sakita, M. Satsutani, H. Ohtani

    The 2020 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2020)  (オンライン)  2021年12月  -  2021年12月 

  • 非水溶性合成高分子のサイズ別分離のためのオルガノゲル電気泳動法の開発

    杉村祐一郎, 福井瞭太, 臼井一貴, 北川慎也, 大谷 肇

    第41回キャピラリー電気泳動シンポジウム  (九州大学西新プラザ)  2021年12月  -  2021年12月  SCE2021実行委員会

  • ヘキサフルオロイソプロパノールを泳動溶媒として用いるキャピラリー電気泳動法による 合成高分子分析のための基礎検討

    水谷知里, 北川慎也, 大谷 肇

    第41回キャピラリー電気泳動シンポジウム  (九州大学西新プラザ)  2021年12月  -  2021年12月  SCE2021実行委員会

  • イオンモビリティースペクトロメトリ ー質量分析法による異性化タンパク質 分析法の開発

    吉本 彩加,北川 慎也,大谷 肇

    第 32 回クロマトグラフィー科学会議  (オンライン)  2021年11月  -  2021年11月  クロマトグラフィー科学会

  • 液化プロパン移動相を用いた低温・超 低温HPLCシステムの開発

    服部 将大,岩瀬 弘樹,北川 慎也,大谷  肇

    第 32 回クロマトグラフィー科学会議  (オンライン)  2021年11月  -  2021年11月  クロマトグラフィー科学会

  • 微小マイクロプラスチック一粒子分析 のためのキャピラリーサイズ排除クロ マトグラフィーの開発

    平下 夏帆,北川 慎也,大谷  肇

    第 32 回クロマトグラフィー科学会議  (オンライン)  2021年11月  -  2021年11月  クロマトグラフィー科学会

  • 周波数分割多重化LC-MSにおける干渉 抑制に関する基礎検討及びLC-MS/MS への応用

    札谷 実穂,先田 廉,北川 慎也,大 谷 肇

    第 32 回クロマトグラフィー科学会議  (オンライン)  2021年11月  -  2021年11月  クロマトグラフィー科学会

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工業所有権

  • 加硫状態分析方法

    特願 特願2020-143400 

    海野 祐馬,山田 宏明,大谷 肇

  • シランカップリング剤の定量方法

    特願 特願2015-114391  特開 特開2017-3288 

    山橋 友紀,大谷 肇

    【課題】シリカと共に配合されたシランカップリング剤の定量方法の提供。
    【解決手段】本発明に係る定量方法は、(1)シランカップリング剤及びシリカを含む高分子複合体から試験片を採取する工程、(2)この試験片を、オルトエステル存在下、超臨界状態のアルコール中に保持して、測定用試料を調製する工程、(3)この測定用試料を熱分解ガスクロマトグラフィーで測定して、パイログラムを得る工程及び(4)このパイログラムに基づいて、高分子複合体中のシランカップリング剤の量を算出する工程を有している。この定量方法では、シランカップリング剤とシリカと間に形成されたシロキサン結合が切断されるので、高分子複合体中のシランカップリング剤を精度良く定量することができる。

  • 揮発分解成分捕集回収装置、液体クロマトグラフおよび揮発分解成分分析方法

    特願 特願2013-57391  特開 特許公開2014-182037 

    伊藤 宏,岩井幸一郎,大谷 肇,北川慎也,飯國良規,久野 稔

    【課題】従来のガスクロマトグラフ(GC)では分析困難であった揮発分解成分も含めて、揮発分解成分をほぼ漏れなく液体クロマトグラフで分析可能とする揮発分解成分捕集回収装置を提供する。
    【解決手段】本発明の揮発分解成分捕集回収装置は、キャリアーガスの流路中に試料を保持する試料ホルダーと、試料ホルダーに保持された試料を加熱する加熱手段と、試料ホルダーの下流端部に着脱自在な上開口部とこの上開口部から延在する延在部と延在部の下流側にある下開口部とを有し、揮発分解成分を上開口部から下開口部へ誘導するかまたは内壁に付着させる誘導付着管と、誘導付着管の上開口部を試料ホルダーの下流端部に着設する第一ポジションと誘導付着管の上開口部を試料ホルダーの下流端部から離脱して誘導付着管内へ溶媒を供給する第二ポジションとを切り替え得る切替弁と、を備えることを特徴とする。

  • 水素製造装置

    特願 特願2012-179385  特開 特開2014-37323 

    三輪早枝子,伊藤充則,大谷 肇,東島康裕,出口清一ほか7名

    【課題】 含水水素源を添加物と共に装置内で昇温し、反応操作後の水素濃度と圧力とを簡易に効率よく向上させること。
    【解決手段】 水素源としてメタノール水溶液16を用い、メタノール水溶液16由来の酸素を捕捉し、且つ、メタノール由来の炭素固相変態へのトリガーとなるアルミニウム粒子18を備え、アルコールに対する水の体積比率を0.25~1.0、操作温度を200~450℃に調整する。これによれば、反応により、二酸化炭素、一酸化炭素、水蒸気等が生成する機会が小さくなる。このため、反応後の気相は、水素以外のガスが占める割合が小さくなり得、水素濃度および水素圧力が大きくなり得る。

  • 高分子試料分析装置

    特願 特願2011-197526  特開 特許公開2013-57641 

    山田宏明、大谷 肇

    【課題】定量性に優れた高分子試料分析装置を提供する。
    【解決手段】高分子試料から複数の気相成分を生成する気相成分生成手段と、キャリヤガスを該気相成分生成手段に導入するキャリヤガス導入手段と、該キャリヤガスにより該気相成分生成手段から導入された該複数の気相成分を個々の気相成分に分離する分離手段と、該分離手段により分離された個々の気相成分を検出する検出手段とを備える高分子試料分析装置であって、該気相成分生成手段が加熱装置及びハウジング、該分離手段が分離カラム、該検出手段が硫黄検出器を備え、かつ該分離カラムの試料入口端が該ハウジング内に挿入されていることを特徴とする高分子試料分析装置に関する。

  • 静電荷像現像用トナー、その製造方法、現像剤、画像形成方法及び画像形成装置

    特願 2009-250896  特開 特許公開2011-95608  特許 特許第5511315号

    斉藤彰法, 山田雅英,山田 博,柿沼秀和,大谷 肇

  • 樹脂の分析方法

    特願 特願2003-382133  特開 特開2005-147734 

    大谷 肇,滝川宏司

  • 高分子重合物の分析方法及び分析装置

    特願 特願2003-120759  特開 特開2004-325265  特許 特許第3837543号

    佐藤浩昭,田尾博明,市枝信之,大谷 肇,青井啓悟

  • 加熱装置用試料導入器具

    特願 特願平9-56502  特開 特開平10-253606  特許 特許第3321382号

    佐藤訓孝,渡辺忠一,柘植 新,大谷 肇

  • 気相成分分析装置

    特願 特願平8-178082  特開 特開平9-311128  特許 特許第3290893号

    渡辺忠一,柘植 新,佐藤訓孝,大谷 肇

学術関係受賞

  • 日本分析化学会学会賞

    2019年09月12日   日本分析化学会   試料の分解反応を利用する実用ポリマー材料分析法の開発と応用  

    受賞者:  大谷 肇

  • 日本塗装技術協会賞編集委員長賞

    2019年05月17日   日本塗装工学協会   特異な分解反応を利用するアクリル系紫外線硬化樹脂の硬化反応および架橋ネ  

    受賞者:  大谷 肇

  • 日本分析化学会2016年「分析化学」論文賞

    2017年09月11日   公益社団法人日本分析化学会   フィールドフロー直交型電気クロマトグラフィーの開発  

    受賞者:  目方宏明,北川慎也,飯國良規,大谷 肇

    分離分析手法は、生体分析・環境分析・材料分析など様々な分野で汎用されている重要な技術であり、その発展が求められています。我々の研究部ループは、既存の分離分析手法であるクロマトグラフィー・電気泳動・フィールドフローフラクショネーション(FFF)を組み合わせた、これまでにない分離分析手法の提案を行い、その有効性を実証することに成功しました。
    この研究成果が2016年度に日本分析化学会が刊行する「分析化学」誌に掲載された論文から一篇のみ選ばれる、『2016年「分析化学」論文賞』に選ばれました。

  • 日本分析化学会2015年「分析化学」論文賞

    2016年09月15日   公益社団法人日本分析化学会   交互配列磁場を用いたマイクロチップ電磁泳動による微粒子の連続分離  

    受賞者:  飯國 良規,福井 優吾,北川 慎也,大谷 肇

    本論文は,メチルチモールブルー(MTB)と鉄(III)イオンにおける同種金属二核錯体の生成平衡の特性と,微細化した陰イオン交換樹脂を用いる濃縮法とを組み合わせた,ppbレベルの鉄(III)イオンの目視閾値判定法に関する報告である。環境水,飲料水,排水等の中の金属イオンの許容濃度(基準値)は,自然環境や人体への影響が十分に考慮された上で定められている。公的試験方法においては機器分析法が採用されているが,汚染事故や定点外測定においては,汚染状況を迅速,簡便かつ正確に判定可能なオンサイト分析法が必要となる。既存の簡易分析法では単色の濃淡で判別する比色法が用いられているが,目視分析の性格を考慮するとon/off的な色の違いで判定できることが好ましい。
    この課題に対して著者らは,一つの試薬分子に2個の金属イオンが結合してM2L型錯体が生成する反応に着目した。この種の錯体が生成する平衡反応では,ML型,M2L型錯体の双方の安定度定数が十分に大きく,かつML型錯体の逐次安定度定数がM2L型錯体のそれよりも大きいとき,試薬濃度に対して金属イオン濃度が1~2倍量の領域(1 < MT/LT < 2)において錯体化学種の存在分率が急激に変化する。この平衡特性が溶液の色として反映されれば,金属イオン濃度の僅かな違いを明らかな色の違いで表現できるうえ,金属イオンの測定濃度領域を試薬濃度だけで設定可能となる。この理論に基づく水溶液系での目視閾値判定法は著者らによってすでに実証されているが,試薬濃度が低い場合には目視判定が難しく,実際の水質基準等に対応させるためには濃縮操作が必要であった。
    本論文では,遊離MTBと有色錯体化学種を微細化した陰イオン交換樹脂に吸着させた後,メンブランフィルターで回収・濃縮することにより高感度化を検討した。遊離MTBは陰イオン交換樹脂への吸着時に黄色から青色へと変色し,メンブランフィルター回収後の乾燥時に再び黄色へと変色するという興味深い現象が見出された。この結果,MT/LT = 0で黄色,MT/LT = 1で赤色,MT/LT = 2が青色で表現された。そこで著者らは,1 < MT/LT < 2領域での識別性を向上させるため,鉄(III)イオンとMTBの反応にまったく関与しない黄色色素であるメタニルイエローを混合し,その混色によって1 < MT/LT < 2における色変化の途中で色相平面の原点である無彩色とすることを創案した。MTB濃度を5✕10-7 mol dm-3に設定した場合,MT/LT = 1.3付近で灰色となり,その前後では全く異なる色となる独創的な目視閾値判定法を達成した。このように,高感度化された同種金属二核錯体系の平衡特性と混色による色彩特性の協同効果を利用することで,鉄(III)イオンのppbレベルでの正確な目視閾値判定が可能となった。本論文では鉄(III)イオンについてのみ検討されているが,類似の構造を持つ検出試薬を用いた場合,特にML型錯体が電荷移動吸収を示す系では有効であると考えられるため測定対象の拡大も期待され,オンサイトにおける目視閾値判定法として高い実用性を有しているものと考える。
    委員会で慎重に審議・検討し,上記の理由により,本論文を2014年「分析化学」論文賞受賞論文に値するものと認め,選定した。

  • 第24回中小企業優秀新技術・新製品賞「産学官連携特別賞」

    2012年04月11日   日刊工業新聞社・りそな中小企業振興財団   多機能型高分子材料分析システム  

    受賞者:  大谷 肇

  • 日本ゴム協会誌第49回優秀論文賞

    2002年03月15日   日本ゴム協会  

    受賞者:  奥本忠興,山田隆男,柘植 新,大谷 肇

  • 東海化学工業会賞

    1994年04月   -   熱分解ガスクロマトグラフィーによる高分子の構造キャラクタリゼーション  

    受賞者:  -

  • 日本分析化学会奨励賞

    1992年09月   日本分析化学会   高性能熱分解ガスクロマトグラフィーによる高分子分析  

    受賞者:  大谷 肇

科研費(文科省・学振)獲得実績

  • 海洋マイクロプラスチックの真実に迫る‐熱分解分析を基盤とする包括分析法の開発

    基盤研究(B)

    研究期間:  2020年04月  -  現在  代表者:  大谷 肇

    近年、マイクロプラスチック(以下MP)による海洋(及び湖沼・河川)汚染が大きくクローズアップされている。その実態を解明するためにはMPの分布や動態の信頼性の高い解析やモニタリングが不可欠であるが、特に「ナノ」レベルを含めた極微小粉のMPの分析について、現状ではその方法が確立していない。そこで本研究では、複雑な混合系試料であっても、煩雑な試料前処理を一般にはほとんど必要とせず、高い確度と感度で試料高分子の分析を行い得る特徴を有した熱分解分析法を基盤として、
    1. 生物捕捉成分や夾雑物に埋もれて視認できない極微小断片を含めた、MPの確度の高い定性及び高感度・高精度な定量を包括的に行い得る画期的な分析方法の開発
    2. この分析手法を用いた各種実試料解析に基づく、海洋MPの実態解明
    を行うことを主目的とする。

  • 先端ポリマー材料の全化学構造解析を実現する革新的パイロライザーの開発

    基盤研究(B)

    研究期間:  2016年04月  -  2019年03月  代表者:  大谷 肇

  • 反応熱分解分析の停滞状況を打破する新規分解反応場確立へのブレークスルー

    挑戦的萌芽研究

    研究期間:  2016年04月  -  2018年03月  代表者:  大谷 肇

  • セルロース系ナノファイバーの紙資料保存への応用

    基盤研究(B)

    研究期間:  2015年04月  -  2018年03月  代表者:  園田 直子

その他競争的資金獲得実績

  • マイクロプラスチック生成機構の解明

    提供機関:  一般社団法人日本化学工業協会  日化協LRI

    研究期間:  2019年04月  -  現在  代表者:  黒田真一

  • 高分子試料の全化学構造解析を実現する高性能パイロライザーの開発

    提供機関:  国立研究開発法人科学技術振興機構  研究成果展開事業マッチングプランナー プログラム「探索試験」

    研究期間:  2015年10月  -  2016年09月  代表者:  大谷 肇

  • バイオマス/プラスチック廃棄物混合系からの資源エネルギー変換技術の開発

    提供機関:  民間財団等  中部科学技術センター海外研究者招へい事業助成

    研究期間:  2015年10月  -  2016年03月  代表者:  大谷 肇

  • 科学技術交流活動コース

    提供機関:  国立研究開発法人科学技術振興機構  日本・アジ青少年サイエンス交流事業(さくらサイエンスプラン)

    研究期間:  2015年07月  -  2015年07月  代表者:  大谷 肇

共同研究実施実績

  • 防汚コーティング剤の質量分析手法の開発

    提供機関: ダイキン工業株式会社  国内共同研究

    研究期間: 2021年11月  -  現在  代表者: 大谷 肇

    防汚コーティング剤の質量分析手法を確立することで、防汚コーティング剤の化学的な構造情報を明らかにすることを目的とする。

  • マイクロプラスチック生成機構の解明

    提供機関: 国立大学法人群馬大学  国内共同研究

    研究期間: 2019年04月  -  現在 

  • 架橋ポリマーの詳細解析手法の開発

    提供機関: 積水化学工業株式会社「  国内共同研究

    研究期間: 2019年04月  -  2021年03月 

  • 熱分解装置に用いる加湿装置の研究開発

    提供機関: フロンティアラボ株式会社  国内共同研究

    研究期間: 2019年04月  -  2020年03月 

  • 質量分析法による樹脂、添加剤および反応中間物の解析に関する研究

    提供機関: ポリプラスチックス株式会社  国内共同研究

    研究期間: 2017年04月  -  2020年03月  代表者: 大谷 肇

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職務上の実績に関する事項

  • 2018年04月
    -
    現在

    学術指導

 

その他教育活動及び特記事項

  • 2019年04月
    -
    現在

    第一部生命・応用化学科クラス担任

  • 2016年09月
     
     

    関西学院大学理工学研究科化学特殊講義ⅩⅣ

  • 2011年04月
    -
    2016年03月

    第二部物質工学科クラス担任

 

学会・委員会等活動

  • 2020年09月
    -
    現在

    PyroAsia組織委員会   組織委員

  • 2020年04月
    -
    現在

    日本分析化学会   副会長

  • 2020年03月
    -
    現在

    日本化学会   東海支部監事

  • 2019年05月
    -
    現在

    Pyro2020組織委員会   International Scientific Committee

  • 2019年05月
    -
    2021年02月

    日本分析化学会   第69年会実行委員長

  • 2018年06月
    -
    2019年08月

    マテリアルライフ学会   第30回年次大会実行委員長

  • 2018年04月
    -
    2019年12月

    ISPAC2019組織委員会   共同組織委員長

  • 2018年03月
    -
    現在

    日本分析化学会   中部支部参与

  • 2018年03月
    -
    2020年02月

    日本化学会   東海支部副支部長

  • 2017年04月
    -
    現在

    愛知県防災安全局   特異火災等アドバイザー

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社会貢献活動

  • 日本化学会東海支部化学教育競技会化学教育セミナー

    2019年12月  -  2019年12月

  • 基礎及び最新の分析化学講習会

    日本分析化学会中部支部  2019年12月  -  2019年12月

  • イノベーションハブ技術シーズ発表会

    2019年12月  -  2019年12月

  • 日本化学会東海支部化学教育競技会化高等学校化学研究交流発表会

    (静岡大学工学部)  2019年11月  -  2019年11月

  • 名古屋工業大学「知の探究講座」講座

    物質の性質を決める成分を解明する  (名古屋工業大学)  2019年08月  -  2019年08月

    様々な物質の性質は、それを構成する成分により大きく左右されます。この講座では、実際にスペクトル分析やクロマトグラフ分析などの手法を用いて、各種の物質に含まれる成分を、原子・分子レベルで解析し、物質の諸特性との関係を明らかにしていきます。

  • 高分子の基礎と応用講座

    高分子学会関西支部  2019年06月  -  現在

  • 名古屋工業大学「知の探究講座」講座

    物質の性質を決める成分を解明する  (名古屋工業大学)  2015年08月  -  2015年08月

    様々な物質の性質は、それを構成する成分により大きく左右されます。この講座では、実際にスペクトル分析やクロマトグラフ分析などの手法を用いて、各種の物質に含まれる成分を、原子・分子レベルで解析し、物質の諸特性との関係を明らかにしていきます。

  • 高分子基礎研修コース

    高分子学会東海支部  (名古屋工業大学)  2010年10月  -  現在

  • 高分子分析技術講習会

    日本分析化学会高分子分析研究懇談会  2001年09月  -  現在