谷端 直人 (タニバタ ナオト)

TANIBATA Naoto

写真a

所属学科・専攻等

生命・応用化学教育類 / 環境セラミックス分野
生命・応用化学専攻 / 環境セラミックス分野
若手研究イノベータ養成センター

職名

助教

取得学位

  • 大阪府立大学 -  博士(工学)

所属学会・委員会

  •  
     
     

    日本セラミックス協会

  •  
     
     

    日本化学会電気化学ディビジョン科学電池材料研究会

 

論文

  • Molecular Dynamics Simulation of Li-Ion Conduction at Grain Boundaries in NASICON-Type LiZr2(PO4)3 Solid Electrolytes

    Koki Nakano, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Ryo Kobayashi, Masanobu Nakayama, Naoki Watanabe

    The Journal of Physical Chemistry C ( American Chemical Society (ACS) )  125 ( 43 ) 23604 - 23612   2021年11月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

  • Exploring the diffusion mechanism of Li ions in different modulated arrangements of La(1-X)/3LixNbO3 with fitted force fields obtained via a metaheuristic algorithm

    Zijian Yang, Robyn E. Ward, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Ryo Kobayashi

    SOLID STATE IONICS ( ELSEVIER )  366   2021年08月

    研究論文(学術雑誌)   共著

    As a potential solid-state electrolyte material, Li-containing A-site deficient perovskite oxides have attracted the attention of researchers because of their high Li-ion conductivity and the relationship between Li-ion conduction and structural characteristics, which has been intensively investigated. We have recently confirmed a quasiperiodic ordered arrangement of La and vacancies (Vac) at the perovskite A-sites of La(1-X)/3LixNbO3 (LLNO) using a combination of density functional theory (DFT), Monte Carlo simulations, and electron diffraction. Interestingly, two types of modulated arrangements, namely closed and striped structures, coexist in the La-rich layer, which affect Li-ion migration. In this study, DFT-derived force-field molecular dynamics (FFMD) simulations were performed to investigate the effect of a modulated structure on the migration behavior of Li ions in LLNO compounds. The results indicate that the type of modulated arrangements of La/Vac has a significant influence on the migration of Li ions. Moreover, the estimated diffusion coefficients of the modulated structures are higher by a factor of 10 than those of La/Vac disordered models at 800 K. The migration energy in the ab plane appeared to be much lower than along the c-axis, controlling the modulated arrangement of LLNO is beneficial to eliminate La-ion blockage during long-distance migration. Accordingly, the present study reveals that the controlling cation/Vac arrangement at perovskite A-sites is crucial for achieving high Li-ion conductivity. At the same time, the research scheme of this work is also applicable to other solid electrolyte materials, which provides research guidance for high-throughput material retrieval.

  • First-principles study of the morphology and surface structure of LaCoO3 and La0.5Sr0.5Fe0.5Co0.5O3 perovskites as air electrodes for solid oxide fuel cells

    Masanobu Nakayama, Katsuya Nishii, Kentaro Watanabe, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Takanori Itoh, Toru Asaka

    Science and Technology of Advanced Materials   1 ( 1 ) 24 - 33   2021年03月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

  • Efficient Experimental Search for Discovering a Fast Li-Ion Conductor from a Perovskite-Type LixLa(1-x)/3NbO3 (LLNO) Solid-State Electrolyte Using Bayesian Optimization

    Zijian Yang, Shinya Suzuki, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Masayuki Karasuyama, Ichiro Takeuchi

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C ( AMER CHEMICAL SOC )  125 ( 1 ) 152 - 160   2021年01月

    研究論文(学術雑誌)   共著

    LixLa(l -x)/3NbO3 (LLNO) is an A-site-deficient perovskite material that has a larger unit cell volume, a lower La3+ concentration, and a higher intrinsic vacancy concentration than (LixLa(2-x)/3TiO3), which is known to be one of the fastest Li-ion conductive oxides. These advantages make LLNO a potential oxide-based solid electrolyte candidate for allsolid-state Li-ion batteries. The A-site and B-site elements in this perovskite-type material can be substituted by ions with various charges and radii in a wide range of ways to form complicated solid solutions; hence, this type of material can be adapted to a variety of application requirements. Doping with monovalent or divalent metal compounds is a promising method for improving the ionic conductance of this perovskite-type material. In this study, the (LiyLa(1-y/3)(1-x)Sr0.5xNbO3 (0 <= 0.5 x <= 0.15, 0 <= y <= 0.3) composition formed by co-doping with Li2CO3 and SrCO3 was optimized using an exhaustive experimental approach. Sixty-four samples with different compositions were structurally analyzed, and their electrochemical performance was experimentally characterized, which revealed that the co-doped samples have higher ionic conductivities and superior sintered morphologies compared to those prepared by single doping. Because Li+ and Sr2+ doping improves the ionic conductivity for different reasons, and many factors, such as higher carrier concentrations, enhancements through sintering, and changes in the microstructure, play important roles, it is difficult or inefficient to determine the best composition using only traditional trial-and-error or intuitive searching. Instead, as a proof-of-concept study, we show that the Bayesian optimization (BO) method efficiently searches for the best composition and that material retrieval during experimental exploration can benefit from BO because it significantly reduces the high workload associated with the trial-and-error approach employed by the materials industry.

  • High Formability and Fast Lithium Diffusivity in Metastable Spinel Chloride for Rechargeable All‐Solid‐State Lithium‐Ion Batteries

    Naoto Tanibata, Masashi Kato, Shuta Takimoto, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Hirofumi Sumi

    Advanced Energy and Sustainability Research ( Wiley )    2000025 - 2000025   2020年10月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

  • Metastable Chloride Solid Electrolyte with High Formability for Rechargeable All-Solid-State Lithium Metal Batteries

    Naoto Tanibata, Shuta Takimoto, Koki Nakano, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Hirofumi Sumi

    ACS Materials Letters ( American Chemical Society ({ACS}) )    880 - 886   2020年08月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

  • Bayesian-optimization-guided experimental search of NASICON-type solid electrolytes for all-solid-state Li-ion batteries

    Maho Harada, Hayami Takeda, Shinya Suzuki, Koki Nakano, Naoto Tanibata, Masanobu Nakayama, Masayuki Karasuyama, Ichiro Takeuchi

    JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A ( ROYAL SOC CHEMISTRY )  8 ( 30 ) 15103 - 15109   2020年08月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Divalent- or trivalent-metal-oxide-doped NASICON-type LiZr2(PO4)(3)(LZP) is an attractive oxide-based solid electrolyte for all-solid-state Li-ion batteries owing to its high Li-ion conductivity and stable charge-discharge cycling. Using an extensive experimental approach, the composition of CaO- and Y2O3-co-doped Li-rich NASICON-type LZP of the composition Li(1+x+2y)Z(r2-x-y)Y(x)Ca(y)(PO4)(3)(0 <= x <= 0.376, 0 <= y <= 0.376) was optimized. A number of 49 compositions were synthesized and their crystal structures, relative density of the sintered material, and Li-ion conductivity characterized. The co-doped compositions had a higher Li-ion conductivity than those doped with CaO or Y(2)O(3)alone. Furthermore, diffraction studies revealed that two phases and an impurity phase existed depending on the composition. Adding CaO significantly changed the relative density of the sintered material. Thus, to identify compositional dependencies among the Li-ion conductivity, phase stability, and relative density was complicated, and intuitively searching for the best composition was difficult. As a proof-of-concept, the collected data were used to demonstrate that the Bayesian optimization (BO) significantly improved the experimental search for the best oxide-based electrolyte composition. Multi-objective BO (MOBO), which considers more than two target performances, was also carried out. It was validated that the BO-guided experimental search determined more rapidly the best composition compared to conventional trial-and-error approaches employed in the materials industry.

  • Arrangement in La1/3NbO3 Obtained by First-Principles Density Functional Theory with Cluster Expansion and Monte Carlo Simulation

    Zijian Yang, Robyn E. Ward, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Toru Asaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C ( AMER CHEMICAL SOC )  124 ( 18 ) 9746 - 9754   2020年05月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    LixLa(1-x)/3NbO3 is an A-site-deficient perovskite material that exhibits structure-dependent ionic conductivity. La1/3NbO3 has a larger unit cell volume, lower concentration of La3+ ions, and higher concentration of intrinsic vacancies than La2/3TiO3. As such, it should exhibit higher Li ion conductivity and, therefore, be a good candidate for all ceramic Li secondary batteries or fast Li ion transport solid-state electrolyte batteries. However, experimental observations show otherwise. Information on the local atomic arrangements would facilitate the analysis of the gap between the theoretical and experimental results. Ab initio density functional theory calculations are useful for calculating the atomic arrangements and energies. However, because of cell size limitations, long-range ordering in La/Li/vacancy arrangements cannot be observed using ab initio calculations. In this study, cluster expansion and Monte Carlo simulations were utilized to bridge this gap. The computational results reproduce the stacking of alternate La-rich and La-poor layers along the c-axis, consistent with the experimental data. In addition, two possible modulated structures for the La-rich layers were discovered. These should help explain the lower-than-expected ionic conductivity and the possible Li ion migration pathways in the material. Based on the presented Monte Carlo simulations, we conclude that the two types of low-energy structures, the closed and striped arrangements, may coexist in the real system. The modulated structures in experimental studies are likely to be numberless nanodomains composed of these two arrangements. If the majority of the structure shows a closed arrangement at room temperature, most of the Li ions will be trapped at the center of the periodic units in the closed arrangement. This could explain the lower-than-expected Li ion conductivity in LixLa(1-x)/3NbO3.

  • Exhaustive and informatics-aided search for fast Li-ion conductor with NASICON-type structure using material simulation and Bayesian optimization

    Koki Nakano, Yusuke Noda, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Masanobu Nakayama, Ryo Kobayashi, Ichiro Takeuchi

    APL MATERIALS ( AMER INST PHYSICS )  8 ( 4 )   2020年04月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Currently, NASICON-type LiZr2(PO4)(3) (LZP)-related materials are attracting attention as solid electrolytes. There are experimental reports that Li-ion conductivity can be improved by doping a small amount of Ca or Y into stoichiometric LZP. In previous studies, doping with only one element having a narrow search space has been attempted, and thus, further improvement of the Li-ion conductivity is conceivable by using multi-element doping. When multi-element doping is attempted, because the search space becomes enormous, it is necessary to evaluate the Li-ion conductivity using a low-cost method. Here, force-field molecular dynamics using a bond valence force field (BVFF) approach was performed to evaluate the Li-ion conductivity. We confirmed that the Li-ion conductivity of stoichiometric LZP derived from BVFF (6.2 x 10(-6) S/cm) has good agreement with the first principle calculation result (5.0 x 10(-6) S/cm). Our results suggest that the Li-ion conductivity can be further improved by simultaneously doping LZP with Ca and Y [6.1 x 10(-5) S/cm, Li35/32Ca1/32Y1/32Zr31/16(PO4)(3)]. In addition, Bayesian optimization, which is an informatics approach, was performed using exhaustively computed conduction property datasets in order to validate efficient materials search. The averages for Bayesian optimization over 1000 trials show that the optimal composition can be found about seven times faster than by random search.

  • First-Principles Density Functional Theory Calculations for Formic Acid Adsorption onto Hydro-Garnet Compounds

    Masanobu Nakayama, Kunihiro Ishida, Kentaro Watanabe, Naoto Tanibata, Hayami Takeda, Hirotaka Maeda, Toshihiro Kasuga

    ACS OMEGA ( AMER CHEMICAL SOC )  5 ( 8 ) 4083 - 4089   2020年03月  [査読有り]

    研究論文(学術雑誌)   共著

    Efficient and large-scale removal of humic acid (HA) from aqueous environments is required since HA causes human health and esthetic issues. Hydrogarnet compounds, Ca3Al2(SiO4)(3-x)(OH)(4x), have recently been suggested as HA adsorbents not only due to their superior adsorption behaviors but also because they are ubiquitous element-derived compounds. In this study, the adsorption behavior of formic acid to hydro-garnets was investigated by means of first-principles density functional theory (DFT) computations. Formic acid was chosen owing to its reasonable computational cost and inclusion of carboxylic acid as HA. Comparisons of adsorption energies for formic acid among various compounds (including platinum and kaolinite) indicate that hydro-garnet compounds are promising due to their lower more stable) adsorption energies. Also, the optimization of composition x enables selective adsorption of formic acid against solvent water molecules. Relationships between surface electronic/atomistic structures and adsorption properties are discussed.

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著書

研究発表

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学術関係受賞

  • 第12回固体イオニクスセミナー 若手依頼講演 講演奨励賞

    2018年09月   日本固体イオニクス学会   ナトリウムイオン電池用新規 Na2V3O7電極の特性評価と第一原理計算による拡散機構解析  

    受賞者:  谷端 直人

  • ベストプレゼンテーション賞

    2016年09月08日   日本セラミックス協会  

    受賞者:  谷端 直人

  • Excellent Presentation Award 2016

    2016年08月24日   日本セラミックス協会ガラス部会  

    受賞者:  谷端 直人

  • TECHNOVATION大賞

    2016年03月24日   足立一馬基金  

    受賞者:  谷端 直人

  • 関西電気化学奨励賞

    2015年12月12日   関西電気化学研究会  

    受賞者:  谷端 直人

  • ベストプレゼンテーション賞

    2015年09月18日   日本セラミックス協会  

    受賞者:  谷端 直人

  • Excellent Presentation Award 2015

    2015年08月05日   日本セラミックス協会ガラス部会  

    受賞者:  谷端 直人

  • 学生講演賞

    2015年07月24日   日本セラミックス協会関西支部  

    受賞者:  谷端 直人

  • 関西電気化学奨励賞

    2014年12月13日   関西電気化学研究会  

    受賞者:  谷端 直人

  • 関西電気化学奨励賞

    2013年12月07日   関西電気化学研究会  

    受賞者:  谷端 直人

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科研費(文科省・学振)獲得実績

  • 次世代型高容量二次電池用アモルファス電極における硫黄レドックス制御と創成

    若手研究(B)

    研究期間:  2019年04月  -  2022年03月  代表者:  谷端直人

その他競争的資金獲得実績

  • 高成形性を有する新規イオン伝導体を用いた高エネルギー密度全固体電池の実現

    提供機関:  永井科学技術財団  研究奨励金

    研究期間:  2021年04月  -  2022年03月  代表者:  谷端 直人

  • 学内研究推進経費

    提供機関:  名古屋工業大学  学内研究推進経費

    研究期間:  2019年04月  -  2020年03月  代表者:  谷端 直人

  • 硫化物単味電極を用いた次世代全固体ナトリウム電池の開発

    提供機関:  民間財団等 一般財団法人東海産業技術振興財団  研究助成金

    研究期間:  2018年04月  -  2019年03月  代表者:  谷端 直人

  • 全固体ナトリウム‐硫黄電池の実現にむけた材料および構造に関する研究

    提供機関:  日本学術振興会  科学研究費助成事業 特別研究員奨励費

    研究期間:  2015年04月  -  2017年03月  代表者:  谷端 直人

    本年度は、前年度に引き続き、従来の電極よりも高容量を示す「十硫化四リンを用いたアモルファス状硫黄電極」についての研究を行った。本年度は、核磁気共鳴分光 (NMR) 測定や光電子分光 (XPS) 測定などを測定し、全固体ナトリウム電池における十硫化四リンを用いたアモルファス状硫黄電極の構造解析を行った。これらの構造解析を複合的に考慮した結果、充放電に伴い、イオン伝導パスが形成される充放電機構を明らかにした。また、透過電子顕微鏡による硫黄電極の観察から、そのイオン伝導パスがナノスケールで結晶化している様子が観測された。
    一方、十硫化四リンを用いたアモルファス状硫黄電極を用いた全固体リチウム電池は、全固体ナトリウム電池より高容量を示す。全固体リチウム電池においても構造解析を行った結果、ナトリウム系と同様の充放電反応が進行していることが明らかになった。しかし、リチウム系においては、充放電後の結晶化は生じていないことが明らかになった。これらの結果から、ナトリウム系におけるイオン伝導パスの結晶化は容量劣化の要因になると考えられる。そこで、十硫化四リンの一部を二硫化ケイ素に置き換え多成分化することによって、この結晶化の抑制に成功した。その結果、充放電容量も増加し、全固体ナトリウム電池における最大の充放電容量を達成した。これらの研究内容に関しては、日本セラミックス協会や関西電気化学研究会などからポスター賞を受賞している。

 

教育活動に関する受賞

  • ベストディスカッション賞

    2019年06月   東海若手セラミスト懇話会  

    指導学生 (B4) が第58回 東海若手セラミスト懇話会 2019年 夏期セミナーにおいて、ベストディスカッション賞を受賞した。

  • 最優秀発表賞

    2019年06月   東海若手セラミスト懇話会  

    指導学生 (B4) が第58回 東海若手セラミスト懇話会 2019年 夏期セミナーにおいて、最優秀発表賞を受賞した。

  • 名古屋工業会賞

    2019年03月   名古屋工業会  

    指導学生 (M1) が名古屋工業会賞を受賞した。

  • 優秀講演賞

    2018年12月   日本セラミックス協会東海支部  

    指導学生 (B4) が日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会において、優秀講演賞を受賞した。

  • Best Poster Award (silver award)

    2018年11月   国際学会ENGE 2018  

    指導学生 (M1) が国際学会ENGE 2018において、Best Poster Award (silver award)を受賞した。

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その他教育活動及び特記事項

  • 2019年04月
    -
    2020年03月

    生命・応用化学教育類の2年生のクラス委員

  • 2018年04月
    -
    2019年03月

    生命・応用化学教育類の1年生のクラス委員

 

学会・委員会等活動

  • 2019年10月
    -
    2020年01月

    日本セラミックス協会   第58回セラミックス基礎科学討論会 現地実行委員

  • 2018年09月
     
     

    日本セラミックス協会   第31 回秋季シンポジウム現地実行委員

  • 2018年09月
     
     

    日本化学会電気化学ディビジョン科学電池材料研究会   日本化学会電気化学ディビジョン科学電池材料研究会 第12回日仏電池セミナー 12th Japan-France Joint Seminar on Batteries事務局 

社会貢献活動

  • あいちSTEM能力育成事業「知の探究講座」を講座および審査委員

    2019年11月  -  2019年11月

  • 名古屋工業大学 公開講座 発表

    2019年10月  -  2019年10月

  • オンライン国際研究広報「EurekAlert!」に研究成果掲載

    2019年02月  -  2019年02月

    オンライン国際研究広報「EurekAlert!」に研究成果掲載
    12,762 PV/掲載一週間; 本学からのリリースで過去最多